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以CNTs为催化剂载体的阳极催化剂
时间:2018-1-30,点击:0

   制备活性炭为催化剂载体的催化剂的方法,如气相还原法、浸渍—液相还原法、电化学沉积法、溶胶—凝胶法和微波合成法等,都能用于制备以CNTs为催化剂载体的催化剂。

  通过用含Pt化合物作为制备CNTs的催化剂,在制得的CNTs中有均匀分布的、平均粒径为2至5微米的Pt粒子,这种含Pt的CNTs可能可以直接作为PEMFC和DMFC的催化剂。

  以CNTs为催化剂载体的催化剂的电催化性能优于以活性炭或炭黑为载体的催化剂,这主要是由于CNTs的结构独特、比表面积大、电阻低和稳定性高。以活性炭为催化剂载体,不少Pt粒子沉积在活性炭的微孔中而不能充分利用,Pt利用率只有约百分之二十;CNTs仅有极少量这样的微孔,使Pt的利用率较高。Pt利用率提高,Pt用量可降低,燃料电池的成本也可降低。

  研究人员先将纯化的单壁碳纳米管(SCNTs)修饰到Teflon管上,随后用电化学方法将SCNTs表面氧化,在表面产生含氧官能团,然后用电化学方法将Pt粒子沉积在SCNTs上。Pt粒子的平均粒径为4至6微米,SCNTs中部Pt粒子较少,主要集中在两端。该催化剂对甲醇氧化有较好的电催化活性,起始氧化电位比活性炭载Pt(Pt/C)催化剂略有负移。通过将Pt的氧化物胶体负载在SCNTs上后,用H2还原制得Pt/SCNTs催化剂,发现得到的Pt粒子比用炭黑作催化剂载体时小一半,组装的PEMFC的性能比以炭黑为催化剂载体的好。

  用经HNO3处理的多壁碳纳米管(MWNTs)为催化剂载体制备了Pt/MWNTs催化剂,经HNO3处理的MWNTs表面含氧基团增多,沉积的Pt粒子分散度好,处理后的MWNTs变短且端口开放,使内表面负载的Pt粒子得到充分利用,经HNO3处理的MWNTs为催化剂载体的Pt催化剂对甲醇氧化的电催化活性明显优于未经HNO3处理的。在PEMFC和DMFC中,碳纸一般用作电极集流体。

  有人将CNTs直接生长在碳纸上,以降低碳纸与CNTs的接触电阻,再将Pt沉积在CNTs上,制得的电极的性能较好。在恒电位下将Pt沉积在直接生长于石墨的CNTs上,得到的催化剂对甲醇氧化的电催化活性高于直接用石墨为催化剂载体的Pt催化剂。这种方法的问题是如何纯化生长于碳纸或石墨上的CNTs。将CNTs直接生长在碳纸上制得的Pt/CNTs催化剂,对甲醇氧化的峰电位比Pt/C催化剂发生了较明显的正移,这可能是生长CNTs时用的Co催化剂仍然存在于CNTs中,妨碍了甲醇在Pt上的电催化氧化而引起的。

  研究人员以管壁较薄的CNTs制备了Pt-Ru催化剂,Pt-Ru纳米粒子不但沉积在管壁外侧,而且以胶囊形式沉积在管内,非常稳定,经浓HF处理,对甲醇的催化性能未见降低。在多元醇中用微波辐射,将2至6微米的Pt-Ru纳米粒子均匀地沉积在CNTs上,Pt-Ru形成了合金,绝大多数Pt、Ru以零价形式存在,Pt-Ru/CNTs催化剂载体对甲醇氧化的电催化学活性高于Pt-Ru/C催化剂。

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